Effets de bord en solidification dirigée

La solidification dirigée consiste à appliquer un gradient de température dans un matériau ou un fluide et à déplacer ce gradient par rapport à l'échantillon en question. On peut déplacer pour cela un échantillon dans un gradient fixe, ou bien déplacer le gradient (i.e. réduire la température globale) avec un échantillon fixe. Le premier cas est celui de notre expérience, le second étant plus représentatif de ce qui est vu dans l'industrie (fusion de zone) et la nature (cycles de gel/dégel des sols, pingos),  même s'ils sont strictement équivalents d'un point de vue physique.

Dans le cas particulier où la phase à solidifier est en fait double (une suspension), des particules sont emprisonnées dans la glace en régime stationnaire ; leur localisation va alors dépendre du motif de la phase qui a gelé. C'est le concept d'ice-templating, permettant de structurer des matériaux après évaporation de la matrice de glace.

En deçà de la vitesse critique d'apparition des motifs de solidification, le front eau-glace est plan. Dans un tel cas, la répartition des particules de la suspension dans la phase gelée est mal comprise. Notre expérience se présente ainsi :

Montage expérimental. De haut en bas: état initial, état stationnaire où le moteur a avancé, zoom entre les plaques à proximité de l'isotherme 0°C.
Montage expérimental. De haut en bas: état initial, état stationnaire où le moteur a avancé, zoom entre les plaques à proximité de l'isotherme 0°C.

Le moteur (à gauche) pousse un porte-échantillon (constitué de deux plaques de verre séparées par des espaceurs) dans un gradient de température. Une caméra vient observer l'échantillon dans la zone située entre le four chaud et le four froid, ce qui permet d'observer l'isotherme 0°C à tout instant.


Modèles en volume

Nous avons vu expérimentalement que la glace expulse les particules en gelant, formant un bourrelet. Celui-ci peut exister au delà de 0°C. Dans une telle situation, et dans le référentiel des plaques de verre, le fluide doit être continuellement amené à la frontière à un flux proportionnel à V afin que la position de la limite eau/glace reste constante (régime permanent). Cette eau doit alors traverser le matériau poreux qu'est le bourrelet dans lequel un écoulement de Darcy va naître. Le bourrelet cesse de croître quand le différentiel de pression induit par cet écoulement est égal à la différence de potentiel chimique entre la phase liquide et la glace.

Avec ce raisonnement simple, les bourrelets formés sont bien trop longs par rapport aux  observations expérimentales. Autrement dit, les canaux de l'écoulement de Darcy formés par les interstices entre particules sont trop gros (pour des particules de l'ordre de 300 nm). Un raffinement de ce modèle propose que ces interstices sont partiellement gelés, ce qui permet de retrouver (avec un paramètre ajustable) une taille de bourrelet raisonnable. Cette affirmation est confirmée par le fait que la température mesurée au niveau du front liquide/glace est bien en deçà de 0°C, ce qui permet le gel même dans des petits interstices.

Dans notre expérience, nous utilisons des particules plus grosses (d = 3μm) qui laissent des interstices plus grands et devraient donc présenter des bourrelets gigantesques. Cela n'est pas le cas. Nous avons observé dans notre cas que le bourrelet ne change pas d'aspect quand celui-ci est dégelé, puis regelé, ce qui suggère une absence de gel interstitiel partiel. Un paramètre physique supplémentaire a donc été oublié dans le raisonnement.


L'effet des bords du système

Le gradient de pression exercé sur le bourrelet peut éventuellement être transmis aux plaques par isotropisation des contraintes solides (c'est le modèle de Janssen). L'équilibre d'une tranche de bourrelet montre alors une rapide explosion (exponentielle) des frottements aux parois ainsi que des contraintes de compression solide en fonction de la taille du bourrelet. C'est ce qui rend, dans la vie courante, la vie difficile à ceux qui mettent trop de café dans leur cafetière à piston. L'analyse dimensionnelle montre que la longueur caractéristique de l'exponentielle obtenue vaut

\xi = \frac{e}{2 \mu K},

\mu étant le coefficient de frottement de Coulomb, K la constante d'isotropisation des contraintes (qui est de l'ordre de 1 dans notre cas) et e l'épaisseur entre nos plaques.

Nous devrions donc voir un très net effet de l'épaisseur de l'échantillon sur l'épaisseur du bourrelet à l'équilibre, ce qui est effectivement visible expérimentalement.

Taille du bourrelet (h) en fonction de la hauteur de l'échantillon (e) pour diverses vitesses de solidification.
Taille du bourrelet (h) en fonction de la hauteur de l'échantillon (e) pour diverses vitesses de solidification.

Nous travaillons actuellement sur la description microscopique des critères d'admission des particules dans la phase solide ainsi que sur des éventuelles explications quant à la nature texturée du bourrelet.

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