Rhéoépaississement

Des matériaux mous et des liquides

Il existe plusieurs manières de décrire les matériaux mous (gels, élastomères, pâtes, mousses, suspensions, liquides, ...); leur description est généralement influencée par le parti pris - plutôt liquide, ou plutôt solide - que nous nous faisons du matériau en question. Nous allons dans cet article nous intéresser au caractère plutôt « liquide » de tels objets.

Les liquides les plus simples sont Newtoniens ; cela signifie qu'ils sont entièrement décrits par un paramètre appelé viscosité  \eta . Cette viscosité s'oppose au cisaillement du fluide, défini comme une déformation progressive des briques élementaires du fluide en des formes rhomboédriques (des parallélogrammes en trois dimensions) :

Cisaillement d'une tranche de fluide d'épaisseur e à un taux de cisaillement  \dot\gamma

Cisailler ces fluides à un certain taux de déformation  \dot \gamma nécessite l'application d'une force (les flèches violettes ici) sur les bords de notre brique élémentaire. La force surfacique à appliquer vaut alors  \tau , ce qui nous permet de définir  \eta :

 \eta = \displaystyle{\frac{\tau}{\dot\gamma}}

Cette description s'avère néanmoins limitée et ne permet de décrire que quelques liquides, généralement purs, et composé de petites molécules (eau, éthanol, glycérol, miel, huiles silicones, décane, ...).


Les liquides non-Newtoniens, des fluides complexes

De nombreux produits mous (mousses, shampooings, gel coiffant, boues, pâte à tartiner) présentent une viscosité qui n'est pas constante lorsque  \dot\gamma varie, ce qui demande une modélisation plus fine de tels matériaux. Ces fluides non-Newtoniens présentent un grand nombre de caractéristiques curieuses. L'une d'entre elles est l'effet Weissenberg, lié au caractère élastique en plus de purement visqueux de tels fluides.

Les fluides Non-Newtoniens peuvent être divisés en deux classes selon que leur viscosité  \eta augmente ou non lorsque le taux de cisaillement  \dot \gamma augmente. Nous allons nous intéresser aux fluides rhéoépaissisants : leur viscosité augmente donc avec  \dot \gamma . Un exemple très connu d'un tel comportement est celui de la Maïzena®, la fécule de maïs, lorsqu'elle est concentrée dans l'eau. Elle se comporte comme un fluide à bas taux de cisaillement, mais c'est une toute autre affaire lorsqu'on essaie de la brusquer !

Nous pouvons examiner à l'aide d'outils un peu plus reproductibles la réponse au cisaillement de maïzena concentrée (à 41 % en volume), en fonction de  \dot\gamma . La viscosité est loin d'être constante.

Rhéoépaississement de la Maïzena (r)

On observe en fait, aux alentours d'un taux de cisaillement précis (4-5 s^{-1} ) que la viscosité croît brutalement : la fécule de maïs se coince. Que se passe-t-il dans le fluide pour provoquer un effet si spectaculaire ? Pour cela, il faut aller examiner la structure à petite échelle de celle-ci. Les grains de fécule ressemblent à des petits cailloux irréguliers.


Deux modèles de rhéoépaississement

Jusque récemment, les scientifiques postulaient que lorsque des grains sont suspendus dans un liquide, ils sont toujours séparés les uns des autres par un film de liquide, parfois extrêmement fin [1], qui les empêche de frotter de manière solide les uns contre les autres. Le rhéoépaississement était alors expliqué par des paquets de particules très proches les unes des autres qui bougent en bloc (les hydroclusters) dans le fluide et gênent le déplacement du reste du fluide, faisant alors croître la viscosité globale du milieu.

Ce modèle idéalisé est battu en brèche ces dernières années au profit d'un autre modèle où les particules peuvent effectivement frotter de manière solide  lorsqu'elles sont comprimées suffisamment les unes contre les autres [2]. Leur principale objection théorique par rapport au modèle des hydroclusters est que le film liquide peut se rompre si les grains ne sont pas sphériques, en particulier s'ils sont rugueux.

Des simulations numériques effectuées par le groupe du Levich Institute (à New York) [3] ont également montré par des simulations numériques que l'ajout de cette friction décrit correctement l'augmentation spectaculaire et discontinue de viscosité observée dans la maïzena, en raison notamment de la prolifération importante des contacts entre grains au seuil du rhéoépaississement.


Un dernier argument dynamique

Une dernière expérience assoit la pertinence du modèle frictionnel par rapport au modèle des hydroclusters [4]. Un cisaillement est appliqué dans un sens, puis est brutalement renversé : on passe donc en un instant de  +\dot\gamma à  - \dot\gamma . Si l'on considère le modèle des hydroclusters, changer le sens de rotation n'induit pas grand chose, car les films très fins séparant les particules dans ces paquets mettront un temps très long à s'épaissir, ce qui ne provoquera que des changements de structure (et donc de viscosité) qu'après de très longs temps.

Au contraire, un régime transitoire très bref est observé au moment du changement du sens de cisaillement. Pendant ce bref laps de temps, les grains en contact, comprimés les uns contre les autres, peuvent enfin « relâcher » leur force de compression, ce qui fait brutalement diminuer la viscosité. Les grains du fluide seront ensuite réorganisés par l'écoulement, ce qui va à nouveau créer de la compression entre grains et des nouveaux contacts, jusqu'à atteindre la viscosité précédant le changement de rotation. L'article de Gadala Maria et Acrivos ainsi que des simulations numériques plus récentes [5]) confirment ce comportement.

De notre côté, à l'ENS de Lyon, nous nous intéressons à la dynamique du comportement de la Maïzena dans l'état rhéoépaissi : ce dernier semble très bruité et pourrait présenter des caractéristiques statistiques intéressantes. La forme de la courbe d'écoulement montrée plus haut n'est d'ailleurs pas encore tout à fait comprise, même si celle-ci ressemble à certaines transitions de phase du premier ordre.


Bibliographie

[1] N.J. Wagner, J.F. Brady,  "Shear thickening in colloidal dispersions", Physics Today, (2009)
[2] M. Wyart, M. Cates, "Discontinuous shear thickening without inertia in dense non-Brownian suspensions", Physical Review Letters (2014)
[3] R. Seto, R. Mari, J. Morris, M. Denn, "Discontinuous Shear Thickening of Frictional Hard-Sphere Suspensions", Physical Review Letters (2013)
[4] F. Gadala Maria, A. Acrivos, "Shear‐Induced Structure in a Concentrated Suspension of Solid Spheres", Journal of Rheology (1980)
[5] F. Peters, G. Ghigliotti, S. Gallier, F. Blanc, E. Lemaire, and L. Lobry, "Rheology of non-Brownian suspensions of rough frictional particles under shear reversal: A numerical study", Journal of Rheolgy (2016)